稀土催化喹啉化合物的区域多样性C-H烷基化

日本理化学研究所(RIKEN)的侯召民(Zhaomin Hou)教授课题组长期致力于半夹心型稀土金属烷基化合物的合成及其在烯烃聚合与C−H键活化反应的研究。该类型催化剂在反应选择性等方面往往表现出异于后过渡金属催化的一些特性(Acc. Chem. Res., 2015, 48, 2209−2220)。同时,半夹心型稀土金属烷基络合物的多样性也为催化剂的开发与设计及其在反应立体控制等方面的优异表现提供了可能(J. Am. Chem. Soc., 2020, 142, 5531-5537)。最近,该研究团队通过对半夹心型稀土催化剂的空间位阻调控(稀土金属和环戊二烯配体组合的调控),实现了首例喹啉化合物与烯烃的区域多样性烷基化反应。其中包括,首次实现了中性喹啉的C8位与烯烃的烷基化反应。而对于C2位芳基取代的喹啉化合物,通过调控配体与金属的组合实现了同一组反应底物不同区域选择性的碳氢键烷基化反应。通过与安徽大学罗根教授合作进行的大量DFT计算结果揭示了不同稀土催化剂在反应选择性控制方面的内在原因。

来源:www.x-mol.com

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